Carbonyl Sulphide (OCS) Variability with Latitude in the Atmosphere

Abstract

Carbonyl sulphide (OCS) is an important precursor of sulphate aerosols and consequently a key species in stratospheric ozone depletion. The SPectromètre InfraRouge d'Absorption à Lasers Embarqués (SPIRALE) and shortwave infrared (SWIR) balloon-borne instruments have flown in the tropics and in the polar Arctic, and ground-based measurements have been performed by the Qualité de l'Air (QualAir) Fourier Transform Spectrometer in Paris. Partial and total columns and vertical profiles have been obtained to study OCS variability with altitude, latitude, and season. The annual total column variation in Paris reveals a seasonal variation with a maximum in April–June and a minimum in November–January. Total column measurements above Paris and from SWIR balloon-borne instrument are compared with several MkIV measurements, several Network for the Detection of Atmospheric Composition Change (NDACC) stations, aircraft, ship, and balloon measurements to highlight the OCS total column decrease from tropical to polar latitudes. OCS high-resolution in situ vertical profiles have been measured for the first time in the altitude range between 14 and 30 km at tropical and polar latitudes. OCS profiles are compared with Atmospheric Chemistry Experiment (ACE) satellite measurements and show good agreement. Using the correlation between OCS and N₂O from SPIRALE, the OCS stratospheric lifetime has been accurately determined. We find a stratospheric lifetime of 68 ± 20 years at polar latitudes and 58 ± 14 years at tropical latitudes leading to a global stratospheric sink of 49 ± 14 Gg S y⁻¹.

Résumé

[Traduction des auteurs] Le sulfure de carbonyle (OCS) est un important précurseur des aérosols sulfatés et par conséquent une espèce-clé dans la destruction d'ozone stratosphérique. Les instruments sous-ballon SPectromètre InfraRouge d'Absorption à Lasers Embarqués (SPIRALE) et Short Wave InfraRed (SWIR) ont volé en région équatoriale et en région polaire arctique, et des mesures au sol ont été effectuées par l'instrument Spectromètre à Transformée de Fourier (STF) pour la Qualité de l'Air (QualAir) à Paris. Des colonnes partielles et totales et des profils verticaux ont été mesurés pour étudier la variabilité d'OCS avec l'altitude, la latitude et la saison. La variation de la colonne totale annuelle à Paris révèle une variation saisonnière avec un maximum en Avril-Juin et un minimum en Novembre-Janvier. Des mesures des colonnes totales au-dessus de Paris et de SWIR sont comparées avec plusieurs mesures de l'instrument sous-ballon MKIV, de stations Network for the Detection of Atmospheric Composition Change (NDACC), d'avions, de navires et de mesures ballon pour mettre en évidence la diminution de la colonne totale d'OCS des latitudes équatoriales aux latitudes polaires. Des profils verticaux à haute résolution in situ d'OCS ont été mesurés pour la première fois dans la gamme d'altitude entre 14 et 30 km aux latitudes équatoriale et polaire. Ces profils d'OCS sont comparés à des mesures du satellite ACE et montrent un bon accord. L'utilisation de la corrélation entre OCS et N2O de SPIRALE a permis de déterminer la durée de vie stratosphérique d'OCS avec précision. Nous trouvons une durée de vie stratosphérique de 68 ± 20 ans aux latitudes polaires, et 58 ± 14 ans aux latitudes équatoriales, conduisant à un puits stratosphérique de 49 ± 14 Gg S an⁻¹.

Keywords:

• stratosphere
• carbonyl sulphide
• aerosol precursor
• balloon-borne
• ground-based
• in situ
• infrared spectrometry
• atmospheric lifetime

Acknowledgements

The authors would like to thank the Laboratoire de Physique et Chimie de l'Environnement et de l'Espace (LPC2E) technical team (L. Pomathiod, B. Gaubicher, G. Chalumeau, B. Coûté, T. Vincent, F. Savoie. G. Jannet, and S. Chevrier) for the SPIRALE instrument preparation, the LPMAA technical team (I. Pépin, C. Rouillé, and P. Marie-Jeanne), the SWIR-balloon instruments preparation, the CNES balloon launching team, and the Swedish Space Corporation at Esrange for successful field operations. The instrumental funding for the QualAir FTS was supported by the University Paris VI (Université Pierre et Marie Curie). The Ether database (Pôle thématique du CNES-INSU-CNRS) and the CNES sous-direction Ballon are partners of the project. This work was supported by the European integrated project SCOUT-O3 (GOCE-CT-2004-505390), the European Space Agency (ESA) as part of the Envisat validation program, the French national Les Enveloppes Fluides et l'Environnement / Institut National des Sciences de l'Univers (LEFE/INSU) project UTLS Tropicale, by the French national Labex Étude des géofluides et des VOLatils–Terre, Atmosphère et Interfaces - Ressources et Environnement (VOLTAIRE) (ANR-10-LABX-100-01), by the StraPolÉté project funded by the Agence Nationale de la Recherche (ANR-BLAN08-1_31627), the Centre National d’Études Spatiales (CNES), and the Institut polaire français Paul Emile Victor (IPEV), and by the ENRICHED project funded by the CNES, INSU-CNRS, and IPEV. The Atmospheric Chemistry Experiment (ACE), also known as SCISAT, is a Canadian-led mission mainly supported by the Canadian Space Agency. The data used in this publication were obtained as part of the Network for the Detection of Atmospheric Composition Change (NDACC) and are publicly available (http://www.ndacc.org). Part of this work was performed at the Jet Propulsion Laboratory, California Institute of Technology, under contract to NASA. The authors also wish to thank J. Notholt and O. Schrems for their data from the Polarstern campaign. We thank M. Coffey and J. Hannigan for their results from the P-AVE campaign.