Chemistry–Climate Interactions of Stratospheric and Mesospheric Ozone in EMAC Long-Term Simulations with Different Boundary Conditions for CO₂, CH₄, N₂O, and ODS

Abstract

To evaluate future climate change in the middle atmosphere and the chemistry–climate interaction of stratospheric ozone, we performed a long-term simulation from 1960 to 2050 with boundary conditions from the Intergovernmental Panel on Climate Change A1B greenhouse gas scenario and the World Meteorological Organization Ab halogen scenario using the chemistry–climate model ECHAM5/MESSy Atmospheric Chemistry (EMAC). In addition to this standard simulation we performed five sensitivity simulations from 2000 to 2050 using the rerun files of the simulation mentioned above. For these sensitivity simulations we used the same model setup as in the standard simulation but changed the boundary conditions for carbon dioxide (CO₂), methane (CH₄), nitrous oxide (N₂O), and ozone-depleting substances (ODS). In the first sensitivity simulation we fixed the mixing ratios of CO₂, CH₄, and N₂O in the boundary conditions to the amounts for 2000. In each of the four other sensitivity simulations we fixed the boundary conditions of only one of CO₂, CH₄, N₂O, or ODS to the year 2000.

In our model simulations the future evolution of greenhouse gases leads to significant cooling in the stratosphere and mesosphere. Increasing CO₂ mixing ratios make the largest contributions to this radiative cooling, followed by increasing stratospheric CH₄, which also forms additional H₂O in the upper stratosphere and mesosphere. Increasing N₂O mixing ratios makes the smallest contributions to the cooling. The simulated ozone recovery leads to warming of the middle atmosphere.

In the EMAC model the future development of ozone is influenced by several factors. 1) Cooler temperatures lead to an increase in ozone in the upper stratosphere. The strongest contribution to this ozone production is cooling due to increasing CO₂ mixing ratios, followed by increasing CH₄. 2) Decreasing ODS mixing ratios lead to ozone recovery, but the contribution to the total ozone increase in the upper stratosphere is only slightly higher than the contribution of the cooling by greenhouse gases. In the polar lower stratosphere a decrease in ODS is mainly responsible for ozone recovery. 3) Higher NO_x and HO_x mixing ratios due to increased N₂O and CH₄ lead to intensified ozone destruction, primarily in the middle and upper stratosphere, from additional NO_x; in the mesosphere the intensified ozone destruction is caused by additional HO_x. In comparison to the increase in ozone due to decreasing ODS, ozone destruction caused by increased NO_x is of similar importance in some regions, especially in the middle stratosphere. 4) In the stratosphere the enhancement of the Brewer-Dobson circulation leads to a change in ozone transport. In the polar stratosphere increased downwelling leads to additional ozone in the future, especially at high northern latitudes. The dynamical impact on ozone development is higher at some altitudes in the polar stratosphere than the ozone increase due to cooler temperatures. In the tropical lower stratosphere increased residual vertical upward transport leads to a decrease in ozone.

Résumé

[Traduit par la rédaction] Pour évaluer le changement climatique futur dans l'atmosphère moyenne et l'interaction chimie-climat de l'ozone stratosphérique, nous avons effectué une simulation à long terme, de 1960 à 2050, avec des conditions aux limites tirées du scénario de gaz à effet de serre A1B du Groupe d'experts intergouvernemental sur l’évolution du climat et le scénario d'halogène Ab de l'Organisation météorologique mondiale en utilisant le modèle chimie-climat ECHAM5/MESSy Atmospheric Chemistry (EMAC). En plus de cette simulation standard, nous avons effectué cinq simulations de sensibilité, de 2000 à 2050, en utilisant les fichiers de réexécution de la simulation mentionnée ci-dessus. Pour ces simulations de sensibilité, nous avons utilisé la même configuration du modèle que dans la simulation standard mais nous avons changé les conditions aux limites pour le dioxyde de carbone (CO₂), le méthane (CH₄), l'oxyde nitreux (N₂O) et les substances appauvrissant la couche d'ozone (ODS). Dans la première simulation de sensibilité, nous avons donné aux rapports de mélange de CO₂, CH₄ et N₂O dans les conditions aux limites les valeurs applicables à l'an 2000. Dans chacune des quatre autres simulations de sensibilité, nous avons établi les conditions aux limites en donnant à un seul des quatre paramètres (CO₂, CH₄, N₂O ou ODS) la valeur applicable à l'an 2000.

Dans nos simulations par modèle, l’évolution future des gaz à effet de serre mène à un refroidissement important dans la stratosphère et la mésosphère. Les rapports de mélange croissant du CO₂ produisent les plus fortes contributions à ce refroidissement radiatif, suivis du CH₄ stratosphérique croissant, qui forme aussi du H₂O supplémentaire dans la haute stratosphère et la mésosphère. Les rapports de mélange croissants du N₂O produisent les plus faibles contributions au refroidissement. Le rétablissement simulé de l'ozone entraine un réchauffement de l'atmosphère moyenne.

Dans le modèle EMAC, l’évolution future de l'ozone est soumise à diverses influences. 1) Des températures plus froides produisent un accroissement de l'ozone dans la haute stratosphère. Les plus fortes contributions à cette production d'ozone sont le refroidissement causé par les rapports de mélange croissants du CO₂ suivi par le CH₄ croissant. 2) Les rapports de mélange décroissants des ODS entrainent un rétablissement de l'ozone, mais la contribution à l'accroissement de l'ozone total dans la haute stratosphère n'est que légèrement plus élevée que la contribution du refroidissement par les gaz à effet de serre. Dans la basse stratosphère polaire, une diminution des ODS est le facteur principal du rétablissement de l'ozone. 3) Les rapports de mélange plus élevés des NO_x et des HO_x, consécutifs à un accroissement du N₂O et du CH₄, entrainent une destruction intensifiée de l'ozone, principalement dans la moyenne et la haute stratosphère, par les NO_x supplémentaires; dans la mésosphère, la destruction intensifiée de l'ozone est causée par les HO_x supplémentaires. Comparativement à l'augmentation de l'ozone occasionnée par la diminution des ODS, la destruction de l'ozone occasionnée par l'augmentation des NO_x est d'une importance similaire dans certaines régions, notamment dans la stratosphère moyenne. 4) Dans la stratosphère, le renforcement de la circulation de Brewer-Dobson produit un changement dans le transport de l'ozone. Dans la stratosphère polaire, des plongées accrues apportent de l'ozone supplémentaire dans le futur, en particulier dans les hautes latitudes boréales. L'effet dynamique sur l’évolution de l'ozone est plus marqué à certaines altitudes dans la stratosphère polaire que l'accroissement de l'ozone causé par les températures plus froides. Dans la basse stratosphère tropicale, un transport vertical résiduel accru entraine une diminution de l'ozone.

Keywords:

• climate change
• stratosphere
• mesosphere
• ozone
• chemistry
• greenhouse gases
• temperature
• modelling

Notes

^aDU = 0.01 mm at standard temperature and pressure and is equivalent to 2.69 × 10²⁰ molecules per square metre